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En décembre 2006, Vanessa sort un album solo chez Hollywood Records (filiale de Disney), intitulé V. Elle précise que ce V, associé à son prénom, est celui de « variétés », car son album mélange tous types de musique (ballades, pop, etc).
Deux singles en sont extraits, Come Back To Me et Say Ok et l'album se vend à plus de 500 000 exemplaires en un an aux États-Unis. Par ailleurs, trois titres de l'album, Say Ok, Let Go et Let's Dance sont utilisés pour des bandes-annonces sur ABC ou ABC Family (respectivement pour Lincoln Heights, Desperate Housewives et Dancing with the Stars).
En France, l'album sort le 23 décembre 2006 et seul Come Back to Me est exploité en single, atteignant la douzième place des meilleures ventes.
En 2007, elle reprend son rôle de Gabriella Montez dans High School Musical 2, diffusé en août sur la chaîne américaine Disney Channel. Elle remporte également un Teen Choice Awards dans la catégorie Révélation musicale féminine de l'année.
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